In 1905 werkte ze op een schooltje met slechts één klas, met kinderen van verschillende leeftijden. In die situatie was zelfstandig werken noodzakelijk, maar al snel raakte ze ervan overtuigd dat deze aanpak voor alle kinderen goed was. Van 1913 tot 1915 werkte Parkhurst aan de theoretische onderbouwing van haar onderwijskundige visie. In die jaren werkte ze in Italië samen met de beroemde pedagoge Maria Montessori. Terug in de VS bracht zij haar uitgewerkte ideeën verder in de praktijk. Rond 1918 kwam ze in contact met de zeer welgestelde familie Crane uit de stad Dalton (Massachusetts). Ze gaf daar één jaar les aan de dochter des huizes en probeerde haar ideeën te introduceren op de plaatselijke High School. Toen dat niet lukte, vertrok ze naar New York. Met financiële steun van de familie Crane opende ze daar in 1919 The Children’s University School. Deze werd in 1920 omgedoopt tot The Dalton School, naar de woonplaats van de geldschieters. De school bestaat tot op de dag van vandaag.
In 1922 zette Parkhurst haar pedagogiek uiteen in het boek “Education on the Dalton Plan”, waarin zij haar drie principes: vrijheid in gebondenheid, zelfstandigheid en samenwerken preciseerde. Ook legde ze uit hoe leren door instructie in evenwicht kon zijn met actief probleem en oplossend leren. Parkhurst gaf in haar boek geen toelichting op haar drie pedagogische uitgangspunten.
Kenmerkend voor het Daltononderwijs is dat het zich steeds aanpast aan de veranderende eisen en verwachtingen van de samenleving. De principes vrijheid in gebondenheid, zelfstandigheid en samenwerking blijven overeind, maar hebben door de jaren heen andere accenten gekregen.